Otro de los grandes personajes que han pasado por la historia de este edificio es, YAHYA YBN ISMAEL AL-MAMUN, no solo por haber vivido en ellos, sino porque fue el que construyó las partes más lujosas de los Palacios de Galiana y sus jardines colgantes.
AL-MAMÚN fue Emir de la taifa de Toledo entre 1043-1075, además de la de Cordoba y Valencia. Sin duda, después de la caída del gran califato de los Omeya, ha sido el más poderoso de la época musulmana en España. Durante su reinado, la taifa toledana fue la más importante de Al-Ándalus, llegando a alcanzar su esplendor cultural, intelectual y literario.
AL-MAMÚN mantuvo grandes desencuentros con otras taifas y con los almorávides, pero muy buenas relaciones con los cristianos a través de Fernando I de Castilla y después con su hijo Alfonso VI, al que dio cobijo en Toledo durante varios años tras escapar de Sahagún donde su hermano Sancho II lo tenía preso.
La gran amistad creada entre ambos, hizo que Al-Mamún y Alfonso VI fueran aliados en muchas operaciones militares. Se cree, que los años que estuvo viviendo Alfonso VI en Toledo y concretamente donde se encuentra este museo, le hizo conocer el punto más débil de la seguridad de la ciudad, por la que años más tarde, en 1085, entró para su reconquista.
Al-Mamún de Toledo fue padre de Santa Casilda de Toledo y esposo de Zaida, la reina Mora, que luego se convirtió al cristianismo y con el nombre de Isabel I de Castilla se casó con Alfonso VI.
Murió envenenado en Cordoba en Junio de 1075, en condiciones poco claras. Aunque todo apunta a Ibn Ukasa que era hombre de confianza de su nieto y heredero, AlQadir, a quien Alfonso VI le reconquistó Toledo 10 años más tarde.